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Joule:师法自然,构筑高效的氢氧燃料澳门银河娱乐场官方--任意三数字加yabo.com直达官网催化剂

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【研究背景】

氢氧燃料澳门银河娱乐场官方--任意三数字加yabo.com直达官网作为一种清洁高效的能源转换技术,其使用的电催化剂可用于阳极氧化H2以及在阴极还原O2。铂等贵金属作为高活性电极材料,可在低过电位下氧化H2和还原O2。然而,由于铂价格昂贵、在地球上稀缺等缺点,限制了铂在氢氧燃料澳门银河娱乐场官方--任意三数字加yabo.com直达官网中的大规模应用。因此,有必要开发高性能、低成本的非贵金属催化剂用于氢氧燃料澳门银河娱乐场官方--任意三数字加yabo.com直达官网。

【成果介绍】

最近,密歇根州立大学的David P. Hickey教授及其合作者在Joule上发表了题为“From Biological to Biomimetic: Immobilizing Electrocatalysts for H2/O2 Fuel Cells”的综述。作者介绍了一种利用表面修饰策略精细调控的双核铜基电催化剂,通过模拟高效多铜氧化酶(MCOs)的活性位点,该催化剂可高效催化O2还原。此外,作者还将该催化剂与仿生HOR电氧化催化剂联用,构建了一种不含贵金属的H2/O2燃料澳门银河娱乐场官方--任意三数字加yabo.com直达官网,其输出功率几乎比基于同类分子催化剂的燃料澳门银河娱乐场官方--任意三数字加yabo.com直达官网高出一个数量级。

【图文导读】

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图1 将分子电催化剂固定在电极表面的常用方法

将分子催化剂负载到非均相载体表面,常用的方法是双功能垂饰法。通过对均相电催化剂进行修饰,可以在碳基底表面形成分子锚。根据相互作用的类型,可以将固定方法分为以下三类:即通过共价键、离子键其他静电作用(如Π-Π堆叠)来连接。

?? 共价键固定:可以得到高度稳定的工作电极表面,但通常需要对碳电极进行预处理,还需要二次反应才能与分子催化剂形成共价结合。尽管共价连接比较牢固,但碳材料改性在很大程度上局限于石墨碳的边缘,因此常导致催化剂分散不均匀。

?? 离子键固定:利用带电荷的物种,通过在碳基底与分子催化剂之间形成离子键,实现分子催化剂的预固定。该方法产生了一系列永久带电的离子配合物。然而,这种形式的离子键固定方法仍有许多限制。

?? Π-Π堆积固定:不需要预先修饰电极表面。理论上,碳载体的表面覆盖度远高于其他形式。

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图2 比较氧还原多光子氧化酶(Laccase酶)和仿生双光子氧化酶

氧还原多光子氧化酶中的脂肪酸金属酶分子仅作为活性物质载体,而不直接参与催化作用。即使电极表面铺满催化剂单分子层,由于其单位体积活性位点低,催化性能也会受到限制。

Le Goff及其团队通过使用BMP作为双铜催化剂的配体固定在电极表面,并连接一类双铜络合物以模拟多铜氧化酶MCO的活性位点(图2右)。这类活性位点具有高的ORR活性,使配体在电极表面所占面积大大降低,从而可大幅增加催化剂活性位点密度,提高ORR活性。

【总结与展望】

减小催化剂与电极的附着接触面积,同时保持高的活性位点密度,已成为设计仿生电催化剂的新思路。Le Goff及其团队为新一代实用仿生电催化剂打开了一扇新的大门

【文献链接】

From Biological to Biomimetic: Immobilizing Electrocatalysts for H2/O2 Fuel Cells (Joule, 2019, DOI:10.1016/j.joule.2019.07.031)

原文链接:

https://doi.org/10.1016/j.joule.2019.07.031

供稿丨深圳市清新电源研究院

部门丨媒体信息中心科技情报部

撰稿人 |?Stone

主编丨张哲旭


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